[论文阅读] 机器学习驱动的椭偏测量

论文标题：Machine learning powered ellipsometry
期刊：Light: Science & Applications (2021) 10:55
DOI：https://doi.org/10.1038/s41377-021-00482-0
作者：Jinchao Liu, Di Zhang, Dianqiang Yu, Mengxin Ren, Jingjun Xu（南开大学弱光非线性光子学重点实验室）
代码开源：没有开源

一、研究背景与问题

1.1 椭偏仪（Ellipsometry）简介

椭偏仪（Ellipsometry）是一种非接触、无损的光学测量技术，用于通过测量薄膜对光偏振态的改变来推导材料的光学常数（折射率 $n$ 和消光系数 $\kappa$）以及薄膜厚度 $d$。其物理原理建立在两百年前 Malus 和 Fresnel 的工作基础上。

椭偏仪测量 p 和 s 偏振分量之间的振幅比和相位差，定义椭偏角 $\Psi$ 和 $\Delta$

\[\tan\Psi \cdot e^{i\Delta} = \frac{r_p(n, \kappa, d)}{r_s(n, \kappa, d)}\]

其中正问题（已知 $(n, \kappa, d)$ 求 $(\Psi, \Delta, R, T)$）已有精确解析解（Fresnel 公式 + Airy 多光束干涉公式）；而逆问题（由测量数据反推 $(n, \kappa, d)$）则极为困难。

1.2 传统方法的局限性

  1. 病态逆问题（Ill-posed inverse problem）：Airy 公式的超越性（transcendental nature）导致解析逆不可能，只能依赖迭代数值拟合。

  2. 多解歧义（Ambiguity）：单对 $(\Psi, \Delta)$ 在薄膜厚度未知时，通常对应多组 $(n, \kappa, d)$ 解，无法唯一确定。

  3. 需要人工经验干预：传统拟合方法（如 EP4Model 等商业软件）需要专家手动选择合适的色散方程（Cauchy 模型、Sellmeier 模型、Forouhi-Bloomer 方程、Tauc-Lorentz 方程、Drude-Lorentz 模型等）并提供合理的初始猜测值，不然无法收敛，整个过程繁琐耗时。

  4. 传统辅助方法复杂：虽然引入透射率 T 和反射率 R 可以消除多解歧义，但传统方法无法高效地同时拟合 $(\Psi, \Delta, R, T)$ 四路信号，反而使问题更复杂。

  5. 前人 ANN 方法的不足：之前有研究（Urban & Tabet, 1994）用人工神经网络（ANN）预处理初始猜测值，但该方法只允许单次前向传播，没有”闭环反馈”和自动调整机制，存在因初始猜测不好而拟合失败的风险。

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图一：对椭偏仪的求解原理与逆问题求解的困难性进行直观阐述。椭偏仪根据薄膜对不同偏振与入射角度光的不同响应，实现对材料nk值的反演

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Fig S1.在固定$\Psi$和$\Delta$的情况下，根据厚度d不同，其可能存在对应多组nk组合的情况

二、核心创新点

2.1 方法论创新：SUNDIAL 框架

提出了基于深度神经网络迭代学习的椭偏仪分析方法，命名为 SUNDIAL（deep neural network-driven iterative learning for ellipsometry）。

三大核心创新：

  1. 全自动、无需人工干预：不需要专家提供初始猜测或选择色散模型，实现”单击即运行”的全自动椭偏分析。

  2. 同时拟合四路信号 $(\Psi, \Delta, R, T)$：传统方法只拟合椭偏角 $(\Psi, \Delta)$，而 SUNDIAL 将反射率 $R$ 和透射率 $T$ 作为互补信息同时输入，彻底消除多解歧义，获得唯一的 $(n, \kappa, d)$ 解。

  3. 迭代在线学习推理策略（Online iterative inference）：提出了一种基于随机梯度下降的新颖迭代推理策略，解决了”模拟数据训练 → 真实实验数据推断”的域间差距（domain gap）问题，实现在线自适应。

2.2 技术创新：双模块闭环架构

网络由逆模块（inverse module）和正模块（forward module）形成闭环迭代，而非传统的单次前向传播。

2.3 实验验证创新

用覆盖金属、半导体、电介质三大类别的 15 种材料进行实验验证，展示了方法的广泛适用性。

三、研究方法与技术路线

3.1 数学问题建模

SUNDIAL 将椭偏反演问题定义为如下优化问题，记该式子为(1)：

\[(n^*, \kappa^*, d^*) = \arg\min_{n,\kappa,d} \left[ \gamma \| F(n, \kappa, d) - (\Psi, \Delta) \|_2 + (1-\gamma) \| G(n, \kappa, d) - (R, T) \|_2 \right]\]

其中：

  • $F(n, \kappa, d) - (\Psi, \Delta)$：椭偏正函数（基于 Fresnel + Airy 公式）

  • $G(n, \kappa, d) - (R, T)$：强度正函数

  • $\gamma \in [0, 1]$：两项之间的权重平衡系数，实验中取 $\gamma = 0.5$

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    其中F和G指上述两个公式，$|·|_2$对应欧几里得范数（MSE）

3.2 数据来源

  • 模拟数据：从 Palik 和 Sopra 数据库中取 200 种材料的 $(n, \kappa)$，利用正函数 $F$、$G$ 解析计算对应的 $(\Psi, \Delta, R, T)$ 光谱。厚度 $d$ 在 10~300 nm 范围内以 10 nm 步长变化（对金属等高损耗材料，厚度 < 100 nm 时步长为 5 nm），共生成 6240 个 $(\Psi, \Delta, R, T) \leftrightarrow (n, \kappa, d)$ 样本对，按 5240/500/500 划分为训练/验证/测试集。

  • 实测物理数据：15 种薄膜材料（见下表），由椭偏仪和分光光度计分别采集 $(\Psi, \Delta)$ 和 $(R, T)$ 光谱。

类别 材料 制备方法
金属 Au, Al, Cr, Co, Fe, Mo, Sc, W 热蒸发 / 溅射
介电 MgO, Si₃N₄, Ta₂O₅, TiN, TiO₂ 热蒸发 / PECVD
半导体 Si 热蒸发
相变材料 Ge₂Sb₂Te₅ (GST) 溅射
  • 测量设备：椭偏仪（Imaging Ellipsometer EP4，Accurion Inc.，入射角 50°，可见光到近红外）；透反射光谱仪（Spectrophotometer U-4100，Hitachi，正入射）。

四、机器学习模型架构（核心重点）

4.1 总体架构：双模块闭环

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SUNDIAL 包含两大神经网络模块，构成闭合迭代循环，结构如上图所示，其大概的训练流程可以总结如下：

1.准备数据集

2.输入(n,k,d)组合，送入前向预测网络，网络预测对应的(Ψ, Δ, R, T) 光谱，计算上述公式(1)的误差，并梯度下降更新参数。多次训练迭代，直到残差r1<设定的误差值E1

3.固定前向预测网络权重，将反向网络与前向网络串在一起，同时将(Ψ, Δ, R, T)作为输入和预测目标，误差函数仍然一致，此时只更新反向网络的权重

2和3步反复迭代，直到两个网络都达到目标误差要求。

详细的公式与迭代训练过程如下所示：

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4.2 Algorithm 1 详解

输入：实测的 $(\Psi, \Delta, R, T)$ 光谱；预训练好的 4 个正/逆网络权重 $\Theta_F$，$\Theta_I$；参数 $\alpha$（正网络学习率），$\beta$（逆网络学习率），$K$（内层迭代次数），$N$（外层最大迭代次数），阈值 $\epsilon_1$, $\epsilon_2$，权重 $\gamma$。

外层循环（t = 0 → N）：

步骤 (a)：生成邻域增强数据集 $\mathcal{D}^{(t)}$

  1. 用当前逆网络计算候选解 $x^{(t)}$： \(x^{(t)} = \frac{F^{-1}_{\Theta_{I,\Psi\Delta}}(\Psi, \Delta) + F^{-1}_{\Theta_{I,RT}}(R, T)}{2}\)
  2. 在 $x^{(t)}$ 邻域内随机采样若干点（每种增强策略采样 100 个，共 300 点 + 中心解，共约 301 个点）
  3. 用正解析函数 $F$、$G$ 计算这些邻域点对应的伪测量值 $(\Psi^{\mathcal{D}}, \Delta^{\mathcal{D}}, R^{\mathcal{D}}, T^{\mathcal{D}})$
  4. 得到增强数据集 $\mathcal{D}^{(t)}$

步骤 (b)：更新正网络（Fine-tune Forward Network）

在增强数据集 $\mathcal{D}^{(t)}$ 上对正网络进行内层迭代训练（K 次），使其在当前解 $x^{(t)}$ 的邻域内更准确地近似正函数 $F$、$G$：

\[(\Theta_{F,\Psi\Delta}, \Theta_{F,RT})^{(k+1)} = (\Theta_{F,\Psi\Delta}, \Theta_{F,RT})^{(k)} - \alpha \cdot \nabla_{\Theta_F} \mathcal{L}_{\text{forward}}\]

若残差 $r_1 < \epsilon_1$ 则停止内层迭代。

步骤 (c)：固定正网络，更新逆网络

固定已微调的正网络权重 $\Theta_F^{(t)}$，将实测 $(\Psi, \Delta, R, T)$ 同时作为输入和目标，通过端到端反向传播更新逆网络权重：

\[(\Theta_{I,\Psi\Delta}, \Theta_{I,RT})^{(t+1)} = (\Theta_{I,\Psi\Delta}, \Theta_{I,RT})^{(t)} - \beta \cdot \nabla_{\Theta_I} \mathcal{L}_{\text{inverse}}\]

损失函数： \(\mathcal{L} = \gamma \| (\Psi, \Delta) - F_{\Theta_{F,\Psi\Delta}}(x^{(t)}) \|_2 + (1-\gamma) \| (R,T) - F_{\Theta_{F,RT}}(x^{(t)}) \|_2\)

步骤 (d)：收敛判断

若残差 $r_2 < \epsilon_2$，停止外层循环。

输出：具有最小残差 $r_2$ 的逆网络权重对应的输出： \(n^*, \kappa^*, d^* = \frac{F^{-1}_{\Theta^*_{I,\Psi\Delta}}(\Psi, \Delta) + F^{-1}_{\Theta^*_{I,RT}}(R, T)}{2}\)

4.3 运行时间

  • 外层循环 $N$：取决于材料，50 至几百次不等
  • 内层循环 $K = 10$
  • 在配备 i7 CPU + NVIDIA GTX 1070 GPU（移动端）的笔记本电脑上：每个样本约 15 分钟至 1.5 小时（未经速度优化）

4.4 网络基础架构：堆叠残差 U 模块（Stacked Residual U-modules）

每个网络均采用堆叠残差 U 模块（Stacked Residual U-modules）作为 backbone，这是论文专门为此任务设计的架构：

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训练超参数：

  • 优化器：ADAM（学习率 $10^{-4}$，权重衰减 $10^{-5}$）
  • 学习率策略：余弦退火（Cosine Annealing）
  • Batch size：64
  • 最大训练 epoch：2000（含 early stopping）
  • 损失函数：均方误差（MSE）

结构特点：

  • 以 U-Net 为原型（Ronneberger et al., 2015）
  • 将 U-Net 中特征图的 拼接（concatenation） 改为 残差加法（residual-style addition），融合来自两个分支的特征
  • 每个网络由 3 个相同的 U-module block 堆叠而成
  • 每个 U-module 内部有 MaxPooling（下采样）、卷积层、MaxUnpooling（上采样）和残差连接
  • 额外设有输入层和输出层
  • 所有卷积核大小为 3（输入输出层为 1）

为何选此架构：

  • 论文通过消融实验证明，该架构相比 ResNet 精度高出约一个数量级
  • 密集频谱回归（dense spectrum regression）任务中，U-Net 类变体通常是最有效的架构

五、主要实验结果与结论

5.1 三种典型材料结果（Au、TiO₂、Si）

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论文中 Fig. 3 展示了对金（Au）、二氧化钛（TiO₂）、硅（Si）的完整反演结果。SUNDIAL 输出的 $(n, \kappa)$ 色散曲线和厚度 $d$，通过正函数重建的 $(\Psi, \Delta, R, T)$ 与实测数据高度吻合（实线与空心圆几乎重合）。

5.2 与传统拟合方法的性能对比

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使用残差 $\delta_S = S_\text{cal} - S_\text{exp}$ 和 RMSE 定量比较：

\[\text{RMSE} = \sqrt{\frac{1}{N}\sum_{i=1}^{N}(S_i^\text{cal} - S_i^\text{exp})^2}\]

关键发现：

  • 传统方法（EP4Model）仅拟合 $(\Psi, \Delta)$，虽然椭偏角拟合良好（$\delta_\Psi$, $\delta_\Delta$ 接近零），但 $\delta_R$, $\delta_T$ 显著偏离零（未约束的自由度）
  • SUNDIAL 同时优化四路数据，$(\Psi, \Delta)$ 和 $(R, T)$ 的残差均接近零
  • 在 RMSE 散点图（Fig. 4b）中，SUNDIAL 结果（实心点）明显更靠近原点，优于传统方法（空心菱形）
  • 权重参数 $\gamma$ 的影响符合双目标优化的帕累托前沿规律，$\gamma = 0.5$ 在两路误差间取得最优平衡

5.3 鲁棒性

在模拟数据测试中（噪声水平分析）：

  • 当噪声水平 $N_r < 10^{-3}$ 时，SUNDIAL 表现良好：$(n, \kappa, d)$ 的 RMSE 约为 $5\times10^{-3}$, $3\times10^{-3}$, $0.8 \text{ nm}$
  • 当 $N_r = 10^{-2}$ 时精度有所下降，但实验测量噪声 $\sigma < 6\times10^{-4}$，远低于容许噪声水平

与已有工作的对比定位

方法 是否需要专家干预 是否处理多解歧义 是否利用(R,T) 是否全自动
传统迭代拟合（EP4Model 等） 需要（初始猜测、色散模型选择） 不能（依赖人工判断） 辅助判断 否
ANN 预处理（Urban & Tabet, 1994） 减少但仍需 不能 否 部分
SUNDIAL（本文） 不需要 可以（自动消除） 同时优化 完全自动

上述方法的局限性

  1. 计算速度：当前实现中每个样本需要 15 分钟至 1.5 小时（未优化），不适合实时在线检测
  2. 采样位置不一致：$(\Psi, \Delta)$ 和 $(R, T)$ 分别由椭偏仪和分光光度计在不同位置测量，可能引入系统误差，需升级仪器实现原位同步四路测量
  3. 训练数据覆盖范围：仅使用 200 种已知材料的 $(n, \kappa)$ 数据库训练，对数据库未收录的全新材料泛化能力待评估。←这也带来了它的一个局限性，只能适用于训练集里有的材料，给它训练集之外的材料，可能就反演不出来、精度很差or不物理（不符合kk关系）